1937年，抗日战争爆发后，李书城积极拥护中国共产党提出建立民族统一战线的政策，利用其声望和影响，积极为国奔忙，做了许多别人难以做到事情。
　　1938年3月10日，国共在汉口召开了由李德全（北京通县人，冯玉祥夫人，新中国第一任卫生部长，四届全国政协副主席）为主席的战时儿童保育会成立大会，-、史良、-等任常务理事。不久，李书城力主建立湖北儿童战时保育院，并推荐李伯刚任院长。后来这批难童中的许多人又进了陶行知创办的育才学校，成为国家之栋梁。6月，日军调集五十万兵力进攻武汉，一种意见认为北平、上海都放弃了，武汉没有保卫的意义。李书城力主保卫武汉，周恩来布置《新华日报》记者陆诒的采访任务时，得知没有采访李书城，周恩来说：“不找李先生等人，如何反映当地上层人士的意见？”可见李书城在周恩来心中的重要性。10月，武汉沦陷，国民党湖北省政府准备迁到鄂西恩施，有人劝李书城留在武汉，因为他的一些同学已是日军高级将领，不会有人伤害他，他却说：“宁愿去摆测字摊，也不留在武汉当-奴，更不会充当无耻的汉奸！”
　　1939年，举家迁往恩施后，积极投入抗日行列，除继续担任湖北通志馆馆长外，还兼任湖北银行董监会常务理事。当年秋，主持成立“湖北平价物品供应处”，恢复发展鄂西经济，支持抗战。他曾多次与冯玉祥面谈，要冯积极抗日。一次，冯玉祥在重庆招待知名文艺人士的宴会上，紧紧握往李书城女婿冯乃超（中-员，著名的革命活动家，现代诗人，新中国成立后曾任广东省政协副主席）的手说；“李书城先生真是一位大好人”。
　　李书城为人耿直，主持正义，他曾多次当面批评省主席陈诚，对省政府意见也是一针见血，搞得陈诚时常尴尬，但又不敢怠慢，还曾多次驱车拜访，听取他对抗战的意见。但李书城提出的建设新中国、新湖北的建议并未被国民政府采纳，相反国民党却加紧制造-摩擦，消极抗日，对日进行妥协退让，破坏统一战线。对此，李书城表示极大的愤慨。1942年冬，为稳定军心，蒋介石来到恩施，听取国民党元老对抗战的意见，特请李书城出席，李书城却把请柬丢在一边。侄女问他为何不见蒋介石，他却说：“我见他干什么，见他还要换中山装，我多年穿长衫习惯了，不想费神”。1943年7月，董必武曾对《新华日报》记者陆诒说：“李书城是一个为人耿直，富于正义感的人”。
　　李书城德高望重，是民国少有的“怪杰”之一。他在恩施时，因民政厅秘书为理发打了理发师傅，还恶人先告状要抓捕理发师，他认为民政厅长张难先不察民情，不为民做主，滥用职权，上门“棍打张难先”，令所有公职人员肃然起敬，深受教益。民国元老、时任省政府参议会议长的石瑛（湖北阳新人，孙中山的亲密战友，著名的政治活动家），身着布衣，俨然一乡下老头在菜地锄草，路过此处到城外探亲的恩施城防司令部罗参谋迷了路。罗对石瑛问道：“老头儿，请问你一个路”。为此石瑛大发雷霆闹到司令部，认为司令彭善对下属管教不好，不懂礼节，要司令作检讨，并开除罗参谋。李书城得知此事后，当天下午来到石公馆，他进门即模仿石瑛骂罗参谋的语气：“好大的议长，好大的官啊，要是当了省主席还不是和陈诚一样，骑在百姓头上拉屎拉尿……”一席话把石瑛弄哈哈大笑，并收回了成命。
　　1943年末，因对国民党抗战不力的不满，对陈诚不重视自己的意见和主张的愤慨，一气之下他弃职上了峨眉山，住在一小庙里拜能海法师学佛，临行前曾说：“陈诚一日不离开湖北，我一日不回来”。他离开恩施后，正遇大儿子病危住院，他托湖北银行行长周苍柏照料，不久儿子去世后，他也没回恩施，连后事都是由周苍柏料理的。
　　1945年8月，抗日战争胜利后，他赶紧收拾行装下山，迎接新的战斗。回到武汉，当他看到国民党的“接受大员”满天飞，一时通货膨胀，人民生活越来越贫困，他对国民党的政治腐败、军事-更加愤慨。当时，中共南方局派李声簧（李汉俊之子，即李书城侄子）、赵忍安两人到武汉重建党组织，李声簧住在李书城家（今武昌武珞路五十一号），他们的工作得到了李书城全力支持。

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